電化學(xué)CO2捕集作為一種前景廣闊的CO2捕集方案，因其能夠利用可再生清潔電力而備受關(guān)注。然而，這種技術(shù)在實際應(yīng)用中存在過程不穩(wěn)定、不連續(xù)、高能源需求以及難以大規(guī)模應(yīng)用等一系列挑戰(zhàn)。

2024年12月30日，謝和平院士團(tuán)隊以深圳大學(xué)和四川大學(xué)共建的深地工程智能建造與安全運維全國重點實驗室為第一單位在國際頂級期刊Nature Communications發(fā)表題為《Continuous decoupled redox electrochemical CO2 capture》的研究論文，劉濤研究員、王云鵬、吳一凡副研究員、蔣文川助理研究員為論文共同第一作者，謝和平院士和劉濤研究員為論文共同通訊作者。

在本文中，作者提出了一種全新的策略，通過將傳統(tǒng)的單步電化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化為電化學(xué)-化學(xué)相耦合的雙步反應(yīng)過程，通過在陰極和陽極上分別進(jìn)行氫氣析出反應(yīng)（HER）和有機(jī)還原載體（QH2）的氧化反應(yīng)，巧妙調(diào)節(jié)電解液的酸堿性，從而實現(xiàn)高效的CO2捕集過程。

通過在時間和空間域中將CO2捕獲的電化學(xué)循環(huán)與氧化還原載體再生過程解耦，這種方法減少了不需要的副反應(yīng)并增強(qiáng)了系統(tǒng)穩(wěn)定性。

實驗結(jié)果表明，該技術(shù)能夠在200小時內(nèi)穩(wěn)定運行，在10 mA cm-2的電流密度下，電功為 49.16 kJe mol-1。

此外，每日能夠生成高純二氧化碳0.4千克，穩(wěn)定運行超72小時！進(jìn)一步驗證了該方法在放大規(guī)模減碳應(yīng)用中的可行性。

氧化還原解耦的電化學(xué)碳捕集原理示意圖

DREC系統(tǒng)的概念驗證

化學(xué)還原反應(yīng)和電化學(xué)氧化反應(yīng)的匹配驗證

AQDS在電化學(xué)-化學(xué)反應(yīng)過程中的穩(wěn)定性測試

氧化還原解耦的電化學(xué)碳捕集技術(shù)性能測試

CO2的電化學(xué)碳捕集原理樣機(jī)與性能驗證

綜上，作者開發(fā)了一種電化學(xué)CO2捕集策略，將傳統(tǒng)的單步電化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化為電化學(xué)-化學(xué)相耦合的雙步反應(yīng)。這種方法可以通過pH的變化實現(xiàn)連續(xù)且穩(wěn)定的CO2捕集，避免了氧氣對系統(tǒng)的干擾。

該技術(shù)能夠在200小時內(nèi)穩(wěn)定運行，電功約49.16 kJe mol-1。在72小時的放大實驗中，電功約為92.93 kJe mol-1。

通過設(shè)計還原電位更接近析氫反應(yīng)的分子結(jié)構(gòu)、采用更高效的陰離子交換膜以及優(yōu)化工藝參數(shù)，可以進(jìn)一步優(yōu)化性能。

這項工作提出了電化學(xué)CO2捕集的視角，并為該領(lǐng)域長期存在的可擴(kuò)展性和高能耗挑戰(zhàn)提供了潛在的解決方案。

（責(zé)編/代建安）